“Modificación Superficial de óxido de grafeno con moléculas tipo amina: simulación de propiedades estructurales y electrónicas”

publicaciones

M.C. Cedric Omar Hernández Riesco

 

Resumen

En el presente trabajo de tesis doctoral se realizó el estudio teórico y experimental de la modificación del óxido de grafeno (GO) con moléculas aromáticas del tipo amina, anilina y 3-cloroanilina. Se presentan los resultados de las distancias intermoleculares de los materiales, los valores se encuentran entre 3 y 4 Å. También se reportan las energías de adsorción de las moléculas de amina y el GO, los valores obtenidos están -3 y 2 eV. Estos valores obtenidos indican que el tipo de adsorción presente es una fisisorción. Las propiedades electrónicas de los sistemas fueron estudiadas mediante las densidades de estado (DOS), estructuras de bandas y densidades de carga. Los resultados de DOS muestran que para valores alrededor de -3eV los estados disponibles del sistema corresponden a orbitales p de la molécula de óxido de grafeno. Las estructuras de bandas presentan un ban gap con valores mínimos de 0.01 eV. Los resultados de las densidades de carga muestran valores de 1.16e. Se reportan los resultados experimentales que concuerdan con los resultados obtenidos de las simulaciones. Las pruebas de dispersión coloidal determinaron que los disolventes orgánicos remueven las aminas del GO, mientras que el agua las conserva, pero en ningún caso se ve una dispersión que dure más de unos minutos. Los espectros resultantes de la técnicas de espectroscopia, como la difracción de rayos-x (XRD), infrarrojo (IR) y Raman, nos indican la presencia de las minas en el GO, pero con la particularidad de que sólo están presentes en la superficie, lo que indica que el material se modifica de manera no covalente, reforzando así los resultados de las simulaciones que se encuentran unidos el GO y las aminas por fuerzas electrostáticas, como las de van de Waals y las interacciones π-π.

Abstract

In the present work of doctoral thesis, the theoretical and experimental study of graphene oxide (GO) modified by aromatic amine molecules, aniline and 3-chloroaniline was carried out. The results of the intramolecular distances of the materials are presented; the values are between 3 and 4 Å. The adsorption energies of the amine and GO molecules are also reported, the obtained values are -3 and 2 eV. These values indicate that the type of adsorption present is a physisorption. The electronic properties of the systems were studied by density of states (DOS), band structures and charge densities. DOS results show that for values around -3 eV the available states of the system correspond to p-orbitals of the molecule and graphene oxide. Band structures show a band gap with minimum values of 0.01 eV. Charge density results show values of 1.16 e. It is reported that the experimental results are in agreement with the results obtained from the simulations. The colloidal dispersion tests determined that the organic solvents remove the amines from GO, while the water retains them, but in no case is a dispersion lasting more than a few minutes. The spectra reported from spectroscopy techniques, such as X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) and Raman, indicate the presence of amines in the GO, but with the peculiarity that they are only present on the surface, which indicates that the material is modified in a non-covalent way, thus reinforcing the results of the simulations that are linked to the GO and amines by electrostatic forces, such as van der Waals and π-π interactions.

 

“Modificación Superficial de óxido de grafeno con moléculas tipo amina: simulación de propiedades estructurales y electrónicas”


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